Evidência de isótopos de nitrogênio para o acréscimo heterogêneo de voláteis da Terra

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Jan 07, 2024

Evidência de isótopos de nitrogênio para o acréscimo heterogêneo de voláteis da Terra

Volume de comunicações da natureza

Nature Communications volume 13, Número do artigo: 4769 (2022) Citar este artigo

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A origem dos principais voláteis nitrogênio, carbono, hidrogênio e enxofre nos planetas é crítica para a compreensão da acreção planetária, diferenciação e habitabilidade. No entanto, o processo detalhado para a origem dos principais voláteis da Terra permanece sem solução. O nitrogênio mostra grandes fracionamentos isotópicos entre os reservatórios geoquímicos e cosmoquímicos, que podem ser usados ​​para colocar restrições rígidas no processo de acreção volátil da Terra. Aqui nós determinamos experimentalmente o particionamento N e o fracionamento isotópico entre núcleos planetários e mantos de silicato. Mostramos que os fatores de fracionamento N-isotópico do núcleo/manto, variando de −4‰ a +10‰, são fortemente controlados pela fugacidade do oxigênio, e o particionamento N do núcleo/manto é uma multifunção da fugacidade do oxigênio, temperatura, pressão , e composições do núcleo e do manto. Depois de aplicar o particionamento N e o fracionamento isotópico em um modelo de acreção planetária e diferenciação núcleo-manto, descobrimos que o orçamento N e a composição isotópica da crosta terrestre mais atmosfera, manto de silicato e a fonte do manto de basaltos de ilhas oceânicas são os melhores explicada pela acreção precoce da Terra de impactadores semelhantes a condritos enstatita, seguidos por acreção de impactadores cada vez mais oxidados e materiais semelhantes a condritos CI mínimos antes e durante o impacto gigante de formação da Lua. Tal processo de acreção heterogênea também pode explicar o balanço de carbono-hidrogênio-enxofre no volume de silicato da Terra. A Terra pode, portanto, ter adquirido seu principal inventário volátil de forma heterogênea durante a fase principal de acreção.

Ambos os modelos dinâmicos1,2 e evidências observacionais3,4 indicam a entrega de voláteis por asteroides ricos em voláteis para o sistema solar interno; no entanto, o mecanismo para a acreção dos principais voláteis da Terra (N–C–H–S) permanece sem solução5,6,7,8. Alguns argumentaram que a Terra acumulou seus voláteis de materiais semelhantes a condritos carbonáceos (tipo CI) na forma de "folheado tardio" indiferenciado após a formação do núcleo ter cessado9,10, como evidenciado pelas proporções de S, Se e Te semelhantes a condritos CI, e isótopos de Se, no bulk silicate Earth (BSE)11,12. No entanto, alguns argumentaram que a Terra acumulou seus voláteis a partir de materiais condritos oxidados em seus estágios de acreção completos ou tardios, nos quais os voláteis participaram da formação do núcleo da Terra no oceano de magma2,13,14,15,16. Alguns modelos também propuseram que a Terra adquiriu seus voláteis de um único impactor gigante, como o impactor formador da Lua17,18,19. Embora alguns7,16,17,18 desses modelos anteriores tenham tentado explicar o orçamento e as proporções mais voláteis na BSE, ainda não se sabe se esses modelos são consistentes com os isótopos observados dos principais voláteis na BSE.

Os isótopos N (14N e 15N) são excelentes proxies para rastrear as fontes de voláteis adicionados aos planetas terrestres4,5,20,21 devido a seus grandes fracionamentos entre reservatórios geoquímicos e cosmoquímicos, conforme resumido na Fig. 1. Os valores δ15N de O manto da Terra (δ15N = [(15N/14N)amostra/(15N/14N)padrão – 1)] × 1000, onde o padrão é o N2 atmosférico), inferido a partir de diamantes fibrosos e basaltos da cordilheira oceânica, estão principalmente entre − 10‰ e 0‰ e convergem para um valor globalmente uniforme de −5‰ (ref. 22). Valores de δ15N mais negativos até −20‰ e −40‰ foram observados em diamantes do manto profundo da Terra, que foram interpretados como relíquias do N primordial e usados ​​para argumentar a favor de um condrito enstatita (EC) - origem do N23,24,25 da Terra , porque os EC δ15N são −45‰ a −15‰ (ref. 26). O δ15N médio da superfície da Terra (crosta + atmosfera) é de aproximadamente +3‰ (refs. 22,27), e o desequilíbrio δ15N entre o manto e a superfície da Terra forma um quebra-cabeça não resolvido de longa data22. Os δ15N dos basaltos oceânicos insulares (OIB) são globalmente positivos (-2‰ a +6‰), o que foi normalmente interpretado como resultante de sedimentos reciclados na fonte do manto OIB28,29. No entanto, tais δ15N positivos são características primordiais mais prováveis ​​devido à ineficiência da subducção profunda de N30. A maioria das populações de diamantes de idades arqueanas também definem um manto δ15N de −5‰ (ref. 31); portanto, a assinatura N-isotópica dos diferentes reservatórios da Terra pode ter sido estabelecida antes do Arqueano.

 IW), N dissolves physically and mainly as N2; however, the other N-species such as CN-, NH3 and/or N3- dissolve chemically in reduced silicate melt and become dominant at fO2  IW−2 could be caused by the much stronger triple bond of N2 in silicate melt than the Fe–N bond in metallic melt, because heavy isotopes tend to be concentrated in species with strong bonds44. In contrast, the positive ∆15 Nmetal-silicate at fO2 Si–N (470 kJ/mol) >Fe–N (398 kJ/mol) >N–H (390 kJ/mol), which supports our explanations for the ∆15 Nmetal-silicate variation. However, the relative bond energy of Fe–N and Si–N in metallic melt and N–H and N3-–cation in silicate melt at the present experimental P–T conditions cannot be evaluated because of the lack of relevant data./p>24 h before loading into graphite capsules, zirconia-lined Pt95Rh05 capsules, or graphite-lined Pt95Rh05 capsules for high-pressure experiments./p>IW−1), the main C species is carbonate89. For C solubility in silicate melt (SC-silicate) at fO2 < IW−1, we used the model from ref. 89 as:/p>IW−1, we used the model from ref. 90, which is more valid for peridotitic melt. For S solubility in silicate melt (SS-silicate), we used a recent model of ref. 77:/p>